Thèse soutenue le 03 mars 2023 pour obtenir le grade de docteur de la Communauté Université Grenoble Alpes - Spécialité : Chimie Physique Moléculaire et Structurale
Résumé :
Les pérovskites halogénées de plomb ont suscité un grand intérêt au cours de la dernière décennie grâce à leurs excellentes propriétés optoélectroniques. Initialement étudié par la communauté photovoltaïque, ces matériaux sont rapidement devenus populaires dans la recherche sur les points quantiques (quantum dots) après la mise au point de méthodes de synthèse pour obtenir des nanocristaux de pérovskite de haute qualité. La technologie quantique est un axe de recherche important pour ces nanocristaux. Pour les dispositifs fonctionnant selon les principes de la mécanique quantique, les quantum dots dont les propriétés obéissent les mêmes lois peuvent devenir un composant essentiel, avec des applications notamment dans les sources de photons uniques et la spintronique. Dans la première, un nanocristal unique joue le rôle d'émetteur et, grâce à une excitation appropriée et à la conception du milieu environnant, des photons uniques peuvent être émis à un intervalle et dans une direction déterminés. Contrairement à cette application, où seules les propriétés optiques intrinsèques des nanocristaux sont concernées, l'utilisation des nanocristaux en spintronique dépend des effets résultant du dopage des particules avec des ions magnétiques et de la création d'une classe de matériaux connus sous le nom de semi-conducteurs magnétiques dilués. En ce qui concerne l’utilisation des pérovskites halogénées de plomb pour ces applications, seul un nombre très limité d'études a été mené par rapport aux semi-conducteurs II-VI et III-V. La recherche sur les pérovskites, en particulier sous forme de nanocristaux, est confrontée à la faible stabilité de ces matériaux. Cette thèse a été réalisée dans le but de passiver les nanocristaux de pérovskite halogénée au niveau de la particule individuelle avec une coquille d'oxyde, puis d'étudier leur intégration dans une structure de source de photons uniques (nano-antenne patch), et leurs propriétés magnéto-optiques lorsqu'ils sont dopés avec des ions Mn2+. Les principaux résultats sont i) la synthèse de nanocristaux de CsPbBr3 avec une coquille d'alumine homogène, qui a conduit à une amélioration de leur photo-stabilité lorsqu'ils sont utilisés dans une structure photonique avec des nanocubes d'argent agissant comme antenne ; ii) le dopage des nanocristaux de CsPbBr3 avec de l'aluminium, donnant lieu à un décalage bleu contrôlable des spectres d'absorption et d'émission ; iii) le dopage contrôlé des nanocristaux de CsPbBr3 avec du Mn2+ et l'étude des propriétés magnéto-optiques.
Jury :
Rapporteure : Maria Chamarro
Rapporteur : Yannick Mugnier
Examinateur : Alain Ibanez
Examinatrice : Céline Ternon
Directeur de thèse : Peter Reiss
Co-encadrant de thèse : Gilles Nogues
Mots clés :
Nanocristaux de pérovskites halogénées, dopage, émetteurs à photons uniques, semi-conducteurs magnétiques dilués